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Das Römisch-Katholische Bistum Syros-Santorini (lat. Syrensis et Sanctoriensis) wurde bereits im 13. Jahrhundert begründet. In osmanischer Zeit kamen die Türken nur zur Eintreibung der Steuern, so dass dem Bischof 1744 auf Volkszuruf die Verwaltung der Insel Syros übertragen wurde. Mit den Jahren kamen zunehmend Griechisch-Orthodoxe Christen auf die Insel, welche seit der Industrialisierung das westlich orientierte Großbürgertum bildeten, während die katholische Bevölkerung den Part der volkstümlich-griechischen Landbevölkerung übernahm. Mit der Gründung des Staates Griechenland verlor der Bischof, dessen Kathedrale St. Georg in Ano Sýros(Ermoupolis) steht, seine Leitungsfunktion.

In den Jahren 2002/2004 vereinigte sich das Bistum Santorini mit Sýros, so das es sich heute über die Inseln Syros, Mílos, Santorini, Kea, Kithnos, Kimolos und Serifos erstreckt.

Der Bischof ist zugleich der Administrator des Bistums Kreta.

Kirchenprovinz: Erzbistum Naxos-Tinos
Weihbischöfe: keine
Pfarreien: 15 (2002) (1950: 11)
Fläche: 1,067 km² (2002: 633 km²)
Einwohner: (1950: 22,000)
Katholiken: 7,130 (2003) (1950: 7,400)
Anteil: (1950: 33,6%)
Diözesanpriester: 11 (2003) (1950: 19)
Diakone: keine
Ordenspriester: 1 (2003) (1950: 4)
Laienbrüder: 6 (2003)
Ordensschwestern: 25 (2003) (1950: 12)